5. septembril kell 10.15 kaitseb Karl Marti Toots keemia erialal doktoritööd „Cheminformatics Approaches for Analyzing and Modeling the Gas-Ionic Liquid Distribution of Organic Solutes“ („Keemiainformaatika lähenemised orgaaniliste lahustunud ainete gaasi-ioonse vedeliku jaotumise analüüsis ja modelleerimisel“).
Juhendajad:
professor Uko Maran, Tartu Ülikool
kaasprofessor Sulev Sild, Tartu Ülikool
kaasprofessor Jaan Leis, Tartu Ülikool
Oponent:
Igor Tetko, Müncheni Helmholtzi keskuse struktuuribioloogia instituut (Saksamaa)
Kokkuvõte
Tehisintellekti ja masinõppe (ML) rakendamine kvantitatiivsete struktuur-omadus sõltuvuste raames võimaldab uuringuid materjalide ja ainete füüsikalis-keemiliste omaduste mõistmiseks. Üks selline ainete klass on ioonvedelikud (IL) milles orgaaniliste lahustunud ainete jaotusomaduste mõistmine ja hindamine annab aluse erinevate rakenduslike keemiliste keskkondade uurimiseks ja arendamiseks. Orgaaniliste lahustite potentsiaalsete keskkonnasõbralike alternatiividena on IL-id oluline uurimisobjekt kuna neil on arvukalt rakendusi. Samas on IL-ide struktuur-omadus sõltuvuste kohta jaotusomaduste osas tehtud vähe süstemaatilisi uuringuid.
Eesmärk oli uurida gaas-IL jaotusteguri (log K) ja orgaaniliste lahustunud ainete struktuuri ja/või IL ioonsete komponentide vahelisi seoseid, kasutades keemiainformaatika lähenemisviise. See hõlmas teoreetiliste molekulaartunnuste ja täiustatud ML meetodite kasutamist, et modelleerida lahustunud aine ja IL-i struktuurist lähtuvaid interaktsioonimehhanisme mitmekomponentses süsteemis.
Orgaanilise lahustunud aine, katioonide ja anioonide struktuuridele vastavate andmeridade modelleerimine ja analüüs näitas, et juhumetsa, tugivektori regressiooni ja Gaussi protsessi regressiooni ML meetodid esitavad molekulaartunnustes kodeeritud lahustunud aine ja IL-i vahelisi sõltuvusi tõhusamalt kui tavapärane multilineaarne regressioon. Samas on viimane lihtsamini interpreteeritav. Nii lineaarsed kui ka mittelineaarsed mudelid rõhutavad katioonide ja anioonide koostise kriitilist mõju lahustunud aine jaotusele. Tulemused näitavad ka, et kogu lahustunud aine-IL süsteemi modelleerimine, kombineerides lahustunud aine, katiooni ja aniooni tunnuseid, parandab ennustusvõimet suurte ja keemiliselt mitmekesiste andmekogumite puhul, rõhutades mitme-komponentsete lähenemisviiside olulisust. Tuletatud mudelitesse kaasatud molekulaartunnused selgitavad võimalikke interaktsioone lähtudes dispersioonijõududest, kulonilis-dipolaarsetest vastasmõjudest ja vesiniksidemete tekkest. Lisaks mehhanistlikele teadmistele, võimaldavad tuletatud sõltuvused kujundada selektiivsemaid ja tõhusamaid IL-keskkondi sihipäraste tööstuslike, keskkonna- ja teadusrakenduste jaoks.
